Seit Juli 2016 spielt der 20 Jahre alte Torhüter bei Borussia Dortmund, zunächst in der Jugend, seit 2019 zum Profikader zählend, wo er allerdings noch nicht zu einem Pflichtspieleinsatz kam. 31 Regionalliga-Einsätze standen zum Stichtag 30.6.21 zu Buche – und der Aufstieg mit der U23 in die 3. Liga.

Der in Bochum geborene und aufgewachsene Luca Unbehaun begann beim SC Union Bergen, wechselte als Achtjähriger zum VfL Bochum und kam 2016 zu Borussia Dortmund, wo er mit der U17 und der U19 jeweils die Deutsche Meisterschaft gewann. Im Februar 2019 wurde er zum Pokalspiel gegen Bremen das erste Mal in den Profi-Kader berufen. 

Luca Unbehaun bringt alle Voraussetzungen mit, über die ein moderner Schlussmann verfügen muss. Er ist reaktionsschnell mit den Händen und geschickt mit den Füßen, er verfügt über die nötige Größe (186 Zentimeter) und die erforderliche Gelassenheit in kritischen Spielsituationen. „Als Torhüter möchte ich Ruhe und Nervenstärke ausstrahlen, um meinen Kollegen Sicherheit zu geben. Ich bin ein mitspielender Keeper und leite unsere Offensivaktionen mit ein. So wie es beispielsweise Manuel Neuer oder Marc-André ter Stegen machen“, beschreibt sich der Junioren-Nationaltorhüter. Sein früherer Torwarttrainer beim BVB-Nachwuchs, Marco Knoop, erklärte einmal: „Luca ist nervenstark, ehrgeizig, aber auch bodenständig und kontaktfreudig. Er ist ein sicherer Rückhalt, der allen ein gutes Gefühl vermittelt. Seine Entwicklung ist mehr als positiv.“

Als vierter Borusse nach Marc-André Kruska, Sebastian Tyrala und Mario Götze (der die Auszeichnung zweimal erhielt) wurde Luca Unbehaun in der Saison 2018/19 mit der „Fritz-Walter-MedaillePlakette“in Bronze als einer der besten Nachwuchsspieler ausgezeichnet. Die englische Zeitung The Guardian führte ihn in die der Liste der 60 größten Talente des Jahrgangs 2001 weltweit.

2018 gewann er mit der U17 die Deutsche Meisterschaft, 2019 mit der U19. Das Finale verpasste die „Nummer 1“eins jedoch wegen einer Knieverletzung, die eine Operation nötig machte. Mit der U23 stieg er im Juni 2021 als „Nummer eins1“ im BVB-Tor in die 3. Liga auf.